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浙江大學(xué)——王勇老師課題組

發(fā)布時(shí)間：2025-12-20

第一作者：高瑞良

通訊作者：王勇

文章名稱：《Noble Metal-Free Low-Temperature Aromatization of Polyethylene Waste for High-Quality Fuel Production》

影響因子：16.9

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202506815

01老師簡(jiǎn)介

王勇老師是浙江大學(xué)特聘教授，博士生導(dǎo)師，催化研究所所長(zhǎng)。國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目首席科學(xué)家，中組部“萬(wàn)人計(jì)劃”青年拔尖人才、國(guó)家優(yōu)秀青年基金及杰出青年基金獲得者。榮獲第九屆中國(guó)催化青年獎(jiǎng)、青山科技獎(jiǎng)及侯德榜化工科技-創(chuàng)新獎(jiǎng)等榮譽(yù)。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人先后承擔(dān)多項(xiàng)國(guó)家及省部級(jí)項(xiàng)目，如國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金、面上項(xiàng)目以及浙江省杰出青年基金和重點(diǎn)基金等項(xiàng)目。王勇老師課題組致力于工業(yè)催化劑的研發(fā)，特別是基于多孔炭及金屬氧化物的負(fù)載型工業(yè)催化劑的開(kāi)發(fā)及相關(guān)反應(yīng)機(jī)理的研究，所研發(fā)的多個(gè)催化劑在工業(yè)上得到應(yīng)用, 產(chǎn)生了顯著的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效益。在Chem., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上發(fā)表SCI論文200余篇。入選“高被引學(xué)者”名單，研究成果榮獲中國(guó)石油與化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會(huì)“發(fā)明特等獎(jiǎng)”、浙江省技術(shù)發(fā)明一等獎(jiǎng)和自然科學(xué)一等獎(jiǎng)以及浙江省知識(shí)產(chǎn)權(quán)一等獎(jiǎng)等榮譽(yù)。

02論文亮點(diǎn)/摘要

2019年全球塑料年產(chǎn)量已達(dá)3.68億噸，預(yù)計(jì)未來(lái)二十年將翻倍。由于廢舊聚烯烴（如PE、PP）化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，回收困難，大部分被填埋或泄漏到自然環(huán)境中，對(duì)生態(tài)和人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅。化學(xué)回收技術(shù)因其能將廢塑料轉(zhuǎn)化為高附加值的燃料和化學(xué)品，被IUPAC列為2019年十大顛覆性創(chuàng)新技術(shù)。現(xiàn)有催化技術(shù)（如氫解、裂解）主要在400°C以下將聚烯烴轉(zhuǎn)化為烷烴，所得產(chǎn)物通常用作燃料，但其辛烷值和能量密度相對(duì)較低。特別是航空煤油等高端燃料，需要含有30%-70%芳烴及環(huán)烷烴的高能量密度組分，傳統(tǒng)低溫裂解技術(shù)難以滿足這一需求。

高溫?zé)崃呀猓?gt;500°C）雖能生成芳烴，但伴隨嚴(yán)重的結(jié)焦問(wèn)題和低價(jià)值副產(chǎn)物的產(chǎn)生；而低溫芳構(gòu)化回收聚烯烴的技術(shù)雖具前景，目前仍面臨芳烴選擇性低、成本高等挑戰(zhàn)。因此，開(kāi)發(fā)一種無(wú)需貴金屬、在較低溫度下高效運(yùn)行、且能高選擇性生成輕質(zhì)芳烴的聚烯烴升級(jí)回收技術(shù)，對(duì)于實(shí)現(xiàn)廢塑料資源化利用與生產(chǎn)高端燃料具有重要意義。

浙江大學(xué)催化研究所王勇教授與毛善俊副研究員團(tuán)隊(duì)在他們之前發(fā)表論文（Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202424334）的基礎(chǔ)上，替換掉貴金屬催化劑，創(chuàng)新性地提出了一條全新的反應(yīng)路徑：在合成氣氣氛中，采用Zn-ZrO和ZSM-5催化體系，將PE的傳統(tǒng)裂解與CO加氫和Prins反應(yīng)相結(jié)合。在低至280℃的溫和無(wú)貴金屬條件下，即可使芳烴的選擇性在有機(jī)產(chǎn)物中達(dá)到68%。其中，CO加氫的中間體——甲醛至關(guān)重要，它能夠與PE裂解產(chǎn)生的烯烴發(fā)生Prins反應(yīng)，促進(jìn)活性含氧化合物和雙烯中間體的生成，同時(shí)精準(zhǔn)調(diào)控碳鏈長(zhǎng)度。這一過(guò)程不僅降低了后續(xù)芳構(gòu)化反應(yīng)的能壘，還顯著提高了芳烴選擇性，實(shí)現(xiàn)了聚烯烴的高效、低溫升級(jí)轉(zhuǎn)化。

03圖文解析

該工藝創(chuàng)新性地耦合了CO加氫與聚合物裂解過(guò)程，實(shí)現(xiàn)了在較低溫度下高效催化聚烯烴升級(jí)轉(zhuǎn)化以生產(chǎn)高質(zhì)量燃料，并可通過(guò)調(diào)節(jié)合成氣中的氫氣分壓或兩種催化劑的比例，在79至103的理論辛烷值范圍內(nèi)靈活調(diào)控產(chǎn)物品質(zhì)。程序升溫表面反應(yīng)（TPSR）及同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)證實(shí)，CO加氫產(chǎn)生的中間體甲醛會(huì)與聚烯烴裂解而來(lái)的烯烴發(fā)生偶聯(lián)，并參與后續(xù)的芳構(gòu)化反應(yīng)。值得關(guān)注的是，若直接在反應(yīng)體系中添加甲醛或甲醇以替代合成氣原位生成甲醛，并未取得理想效果，這凸顯了該工藝中各反應(yīng)步驟之間動(dòng)力學(xué)匹配的重要性。